Die Geschichte der Pfarrgemeinde Hl. Kreuz ist noch recht jung. Neben Liebfrauen in Neuwied-Heddesdorf ist sie die zweite "Tochter" von St. Matthias.
1922 fasste man in St. Matthias den Beschluss, im neuen Siedlungsgebiet an der Engerser Landstraße Baugelände zu erwerben, um hier später eine kath. Kirche und weitere Gebäude zu errichten.

1924 wurden die ersten Entwürfe zur Bebauung dieser Grundstücke fertiggestellt. Geplant wurden eine Kirche, ein Pfarrhaus, eine Gemeindehaus mit Kindergarten und eine Küsterwohnung.
Gebaut wurde aber zuerst nur ein Kindergarten, der 1930 fertiggestellt wurde. Hier fanden auch regelmäßige Sonntagsgottesdienste statt.
Erst nach dem 2. Weltkrieg wurden 1952/1953 weitere Räume an den Kindergarten angebaut. Der alte Kindergarten wurde zur Notkirche (heute Pfarrsaal).
Am 1.10.1954 wurde die Expositur Hl. Kreuz als Kirchengemeinde errichtet, die am 1.8.1955 zur Pfarrvikarie erhoben wurde. Erster Pfarrer war Josef Pauken, den ein Jahr später Alfons Hubig ablöste. Am 1.7.1956 wurde ein Jugendheim eingeweiht.
Seit 1957 wurden die Pläne für einen Kirchenbau intensiviert. Ein Kirchbauverein wurde gegründet und nahm seine Arbeit auf. Aus einem Ideenwettbewerb entstand der Entwurf für die heutige Pfarrkirche.

1961 und 1962 wurde parallel das Pfarrhaus errichte. Es wurde als Wohngemeinschaft konzipiert. So wohnten hier viele Jahre lang vier Priester gemeinsam, die die Priestergemeinschaft Hl. Kreuz bildeten. Während die Gemeinschaft noch heute besteht, werden die Räume mittlerweile anders genutzt. So hat das Pfarrbüro hier seinen Sitz und das Personalabrechnungszentrum des Bistums. Außerdem gibt es noch eine Wohnung.
Die Priestergemeinschaft übte über viele Jahre hin einen großen Einfluss auf die Weiterentwicklung kirchlichen Lebens in Neuwied aus. Dieser Einfluss hat Hl. Kreuz bis heute stark geprägt. Schlagworte wie offen, familienfreundlich, experimentierfreudig prägen bis heute das Bild dieser Gemeinde.
Hl. Kreuz bildet heute zusammen mit St. Matthias und Liebfrauen eine Seelsorgeeinheit.

Am 25. April 1960 fand der erste Spatenstich für den Neubau der Kirche statt und am 4.9. des gleichen Jahres die Grundsteinlegung. Am 14.7.1961 wurde Hl. Kreuz zur Pfarrei erhoben. Der erste Gottesdienst in der neuen Pfarrkirche fand dann am 29.4.1962 (Weißer Sonntag) statt. Am 10. März 1963 wurde die Pfarrkirche Hl. Kreuz schließlich konsekriert.
Die Pfarrkirche Hl. Kreuz wurde nach einem Entwurf des Architekten Leitl aus Rheydt ausgeführt Die Kirche hat den Grundriss eines Fächers. Die Plätze der Gemeinde sind halbkreisförmig um den Altar angeordnet. Die Besonderheit dieser Kirche ist die Aufteilung in zwei Gottesdienstbereiche: im hinteren Teil der Kirche findet eine kleinere Gemeinde Platz. So hat dieser Teil heute den Namen "Werktagskirche". Etwas abseits von der Kirche steht der Turm. Er ist 45 m hoch und ein Wahrzeichen im östlichen Stadtteil, dem Sonnenland. Mit seiner Architektur erinnert er an eine Rakete; sicher eine Anspielung auf die Eroberung des Weltraumes Anfang der sechziger Jahre.